第一作者：付麗亞

通訊作者：吳昌永

通訊單位：中國環(huán)境科學(xué)研究院

論文DOI：10.1021/acs.est.5c07324

文章導讀

我院環(huán)境污染控制工程技術(shù)研究中心研究團隊在Environmental Science & Technology上發(fā)表了題為“Bridging Dissolved Organic Matter Reactivity to Ozonation Catalysts for Cu@Al2O3 from the Molecular Level by Machine Learning”的論文。為了解決溶解有機物（DOM）差異導致臭氧催化氧化機制復雜、催化劑難以?xún)?yōu)化的問(wèn)題，該研究使用了一種創(chuàng )新的數據驅動(dòng)策略，通過(guò)將分子水平結構特征、反應行為與催化劑表面性質(zhì)有機結合，構建了一個(gè)從分子尺度到工藝性能的整體視角，為復雜工業(yè)難降解廢水的高效處理與其對應材料特征的定向設計提供了新思路。本研究得到北京市自然科學(xué)基金（8242044）的支持。

文章亮點(diǎn)

1.SHAP解釋結果表明：去除分子普遍具有高芳香性，含雜原子（N、S）且分子量較大等特征；

2.構建了“催化劑描述符DOM去除特征”橋接框架，為不同復雜水質(zhì)廢水的催化劑定向設計與性能優(yōu)化提供了科學(xué)依據。

研究目的

臭氧催化氧化作為常用于處理難降解有機廢水的高級氧化技術(shù)（AOP），其處理效率受DOM分子組成及催化劑理化特征的共同影響。然而，DOM反應性與催化劑結構特征之間的內在聯(lián)系仍缺乏系統認識。本研究通過(guò)結合FT-ICR-MS分析、常規水質(zhì)指標與催化劑表征數據，并引入可解釋的機器學(xué)習模型，系統闡明DOM結構特征與催化劑表面性質(zhì)對氧化反應行為與去除效率的影響機制。研究進(jìn)一步識別用于工藝評價(jià)的代表性指標，并為復雜廢水條件下臭氧催化劑的理性設計與優(yōu)化提供科學(xué)依據。

研究結論

1.臭氧催化氧化對不同廢水的處理表現顯著(zhù)差異

選取Cu@Al2O3催化劑對三種典型難降解廢水進(jìn)行臭氧催化氧化實(shí)驗。結果顯示，三種廢水的處理效果存在明顯差異，總有機碳（TOC）去除率為19.1%?58.6%，UV254降低54.5%?80.6%。

2.分子反應性特征與隨機森林模型識別

傅里葉變換離子回旋共振質(zhì)譜技術(shù)揭示出DOM存在分子級異質(zhì)性，隨機森林模型通過(guò)監督學(xué)習在67.3%?80.4%的準確率下將分子分類(lèi)為被去除、惰性保留及新生成三類(lèi)。且被去除類(lèi)分子主要為芳香族、含雜原子（N, S）及高分子量特性。處理過(guò)程中的主要反應類(lèi)型包括臭氧催化氧化過(guò)程中的加氧、脫烷基、脫羧、脫氨基和脫磺基反應。

3.催化劑特征描述符與DOM去除行為的對應關(guān)聯(lián)

催化劑理化特征與特定DOM去除效果之間的存在顯著(zhù)聯(lián)系，證明不同催化劑結構特征在反應選擇性和有機物去除效率中發(fā)揮著(zhù)關(guān)鍵作用。為建立結構–性能關(guān)系與優(yōu)化催化材料設計提供了科學(xué)依據，并為今后不同廢水類(lèi)型下的催化劑篩選與調控提供了理論支撐。

基于上述理論突破，該團隊開(kāi)發(fā)了國內首個(gè)催化劑配方智能設計平臺，革新了臭氧催化劑規?；旌戏ňG色生產(chǎn)工藝，噸產(chǎn)品降低碳排超60%，成本降低超3000元，形成了一系列牌號產(chǎn)品，用于國內幾十項臭氧催化氧化工程，支撐了有毒難降解有機污染物的減排。

作者簡(jiǎn)介

第一作者：付麗亞

副研究員，碩士研究生導師，主要從事難降解廢水污染控制技術(shù)研究，包括水質(zhì)解析、生物處理、臭氧氧化等技術(shù)。主持國家自然科學(xué)基金青年科學(xué)基金項目（C類(lèi)）1項；累計發(fā)表學(xué)術(shù)論文40余篇，其中以第一或通訊作者身份在Environmental Science & Technology，Environmental Science and Ecotechnology等期刊發(fā)表論文18篇；以第一發(fā)明人授權國家發(fā)明專(zhuān)利3項；出版專(zhuān)著(zhù)5部；參加國家標準1項；獲“中國發(fā)明協(xié)會(huì )發(fā)明創(chuàng )業(yè)二等獎”；2021年起列入中國環(huán)境科學(xué)研究院“青年英才實(shí)施計劃（科技英才）”。

通訊作者：吳昌永

研究員，碩/博士研究生導師，國家生態(tài)環(huán)境保護專(zhuān)業(yè)技術(shù)青年拔尖人才。主持國家、省部級和地方、企業(yè)研發(fā)項目60多項；發(fā)表學(xué)術(shù)論文150余篇，其中以第一或通訊作者在Nature Communications，Environmental Science & Technology，Water Research等期刊發(fā)表SCI論文80余篇；授權專(zhuān)利30項，產(chǎn)業(yè)化1項；出版中文著(zhù)作6部，英文著(zhù)作1部；參與制修訂國家標準3項；研發(fā)技術(shù)工程應用規模超過(guò)5000萬(wàn)噸廢水/年，獲中國發(fā)明協(xié)會(huì )發(fā)明創(chuàng )業(yè)二等獎、中國產(chǎn)學(xué)研合作促進(jìn)會(huì )產(chǎn)學(xué)研創(chuàng )新獎和中華環(huán)保聯(lián)合會(huì )杰出青年科技獎等獎勵。